Author name:
رعد سعدون صبري
Supervisor name:
خالد طه رسول | كاظم حسن الموسوي
Key words:
- المعقد السيراميكي (Ln2Ba2Zn3 - xMxTi3Oy) وخواصه العزلية
Abstract:
تم في هذا البحث تحضير المركبات السيراميكية Ln2Ba2Zn3 - xMxTi3Oy حيث (Ln=La,Nb) و(X=0,1,2,3) و(M=Ca,Mg) بطريقة التفاعل الصلب باستخدام المواد الاولية (La2O3,Nb2O5, BaCO3,ZnO,CaCO3,MgO,TiO2). تم وزن المواد وخلطها باضافة الكحول وتجفيفها بعدها تم حرقها حرقة اولية بدرجة حرارة (950oC) لمدة (18h) بعد ذلك تم طحنها وخلطها مرة ثانية واعادة حرقها بدرجة حرارة (1000oC) لمدة (12h) بعد ذلك تم طحنها وكبسها باضافة (PVA) كمادة رابطة على شكل اقراص ذات قطر (1cm) حيث تم تلبيد هذه الاقراص بخمس درجات حرارة تلبيد (1050,1100,1150,1200,1250)oC ولكل درجة حرارة تم التلبيد بخمس ازمان (2,4,6,8,10)hعدا درجة حرارة تلبيد (1250oC) حيث تم التلبيد بثلاث ازمان (2,4,6)h. بعد انتهاء عملية التلبيد تم اجراء فحص حيود الاشعة السينية للمركب (La2Ba2Zn2Ca1Ti3O14) والمحضر بدرجتي حرارة تلبيد وكذلك لمركبات (La2Ba2Zn3 - xCxTi3O14)لقيم (X=0,1,2,3).وتم قياس الكثافة الظاهرية والمسامية الظاهرية لكافة النماذج المحضرة باستخدام طريقة ارخميدس ثم تم دراسة التركيب المجهري لها باستعمال المجهر الضوئي بعد اجراء عملية الصقل لسطوح هذه المواد. وكذلك تم دراسة الخواص الكهربائية لهذه المركبات والمتضمنة كل من قياس ثابت العزل الكهربائي ومعامل الفقد العزلي وظل زاوية الفقدان والتوصيلية الكهربائية المتناوبة ومخططات كول - كول وكذلك المقاومية الكهربائية والتوصيلية الكهربائية المستمرة وقياس متانة العزل. واظهرت نتائج حيود الاشعة السينية ان هذه المركبات لها تركيب من نوع بيروفسكايت المكعب وان مركبات( La2Ba2Zn3 - xCaxTi3O14) تحوي ايضا الطور (Ba2Ti9O20) عدا المركب( ( La2Ba2Zn2CaTi3O14 فله طور واحد هو المكعبي. ومن خلال الصور المجهرية الماخوذة لسطوح النماذج تبين ان الحبيبات تبدا بالتقارب من بعضها البعض على حساب المناطق غير المتفاعلة والفجوات وان المقاس الحبيبي يزداد مع زيادة درجة حرارة وزمن التلبيد .بينت النتائج ان الكثافة الظاهرية وثابت العزل والمقاومية الكهربائية ومتانة العزل تزداد مع زيادة كل من درجة حرارة وزمن التلبيد لكافة المركبات وان جميعالنماذج قد انصهرت بشكل تام عند درجة حرارة تلبيد (1250oC) عدا(La2Ba2Zn2CaTi3O14 ) و( Nb2Ba2ZnCa2Ti3O16 ) و( Nb2Ba2Zn3Ti3O16 ) التي انصهرت بدرجة حرارة تلبيد (1300oC). وان كل من المسامية الظاهرية ومعامل الفقد العزلي وظل زاوية الفقدان والتوصيلية الكهربائية المتناوبة والمستمرة وزمن الاسترخاء انخفضت قيمها مع زيادة درجة حرارة وزمن التلبيد. وبشكل عام فان اعلى قيمة لثابت العزل والمقاومية واقل قيمة لظل زاوية الفقدان والفقد العزلي والتوصيلية الكهربائية المتناوبة والمستمرة وزمن الاسترخاء (τ1) واعلى قيمة لمتانة العزل لمركبات( La2Ba2Zn3 - xCaxTi3O14 )تكون عند (X=1) وكذلك فان هذه النسبة لهما اعلى استقرارية لثابت العزل مع الحرارة ,بينما لمركبات(Nb2Ba2Zn3 - xCaxTi3O14)نجد ان اعلى قيمة لثابت العزل والمقاومية الكهربائية واقل قيمة لظل زاوية الفقدان والفقد العزلي والتوصيلية الكهربائية المتناوبة والمستمرة وزمن الاسترخاء واعلى قيمة لانهيار العزل تكون عند (X=2). واقل توصيلية كهربائية مستمرة واعلى قيمة لانهيار العزل تكون عند (X=0) واقل قيمة لظل زاوية الفقدان بشكل عام تكون عند(X=3) واقل قيمة للتوصيلية الكهربائية المتناوبة ومعامل الفقد وزمن الاسترخاء تكون عند (X=1). ولمركبات( Nb2Ba2Zn3 - xMgxTi3O16 )نجد ان اعلى قيمة لثابت العزل تكون عند (X=0) واعلى قيمة للمقاومية واقل قيمة للتوصيلية المستمرة واعلى قيمة لانهيار العزل تكون عند (X=1), واقل قيمة لظل زاوية الفقدان ومعامل الفقد العزلي والتوصيلية الكهربائية المتناوبة وزمن الاسترخاء تكون عند (X=3). وكذلك بينت نتائج القياسات الكهربائية ان كل من ثابت العزل الكهربائي وظل زاوية الفقدان ومعامل الفقد العزلي تقل مع زيادة التردد وتبدا بالاستقرار بعد تردد (~10KHz) وان التوصيلية الكهربائية المتناوبة تزداد مع زيادة التردد. ومن خلال نتائج قياس تاثير درجة الحرارة ضمن المدى (30 - 200oC) على الخواص الكهربائية المقاسة عند تردد (100KHz) تبين ان ثابت العزل يكون شبة مستقر مع زيادة درجة الحرارة وان ظل زاوية الفقدان ومعامل الفقد العزلي والتوصيلية المتناوبة تزداد مع زيادة درجة الحرارة للنماذج المقاسة. وبينت نتائج مخططات كول - كول ان جميع العينات المقاسة لا تخضع لنموذج ديباي للاسترخاء العزلي , وان هناك توزيع لزمن الاسترخاء من خلال وجود منطقتي استرخاء الاولى عند الترددات العالية والثانية عند الترددات الواطئة, وان الاستقطابية بشكل عام للمنطقة الاولى تكون اكبر من المنطقة الثانية, وان زمن الاسترخاء للمنطقة الاولى يكون اقل من المنطقة الثانية. | In present search it has been preparing a ceramic compounds Ln2Ba2Zn3 - xMxTi3Oy where (Ln=La,Nb) , (X=0,1,2,3) and ( M=Ca,Mg) were prepared by using solid state reaction method by using start materials (La2O3, Nb2O5, BaCO3,ZnO,MgO,TiO2), after the end of weight and wet mixing and drying process the mixtures were calsinted at ( 9500C) for (18h) after that the mixtures were crashing and mixing again then calsinted again at (1000 0C) for (1 cm) diameter with addition of (PVA) as a binder , then, these pellets were sintered at fire sintering temperatures (1050,1100,1150,1200,1250) 0C for fire sintering time (2,4,6,8,10) h except sintering temperature (1250 0C)were sintered at three sintering time (2,4,6)h. After the sintering process end, that it has been affirmating of the kind and accuracy of crystal structure for the compound La2 Ba2 Zn2 Ti3 O14, which has been sintered at tow temperatures, and the compounds Ln2 Ba2 Zn3 - x Cax Ti3 O14, where ( x = 0,1,2,3), by using the X - ray diffraction technique. It has been measuring the apparent density and apparent porosity for all prepared samples by using archamids method. After the eaching process, the microstructure of samples was studied by using photomicroscope. It has been studying the electrical properties for these compounds, that the electrical properties contained the measurement of each of dielectric constant, dielectric loss coefficient, tangent loss, alternating electrical conductivity cole - cole diagrams and also each of electrical resistivity and direct electrical conductivity and dielectric strength. The results of X - ray diffraction showed that compounds has a cubic peroveskait structure and the compounds La2 Ba2 Zn2 Ti3 O14 including Ba2Ti9O20 phase, except La2 Ba2 Zn2Ca Ti3 O14 has pure cubic phase, through microscopic images captured from samples surfaces it showed that grains start in convergence with each other up on the interest of unreactive areas and gaps,and grains size increasing with temperature and time of the sintering. The results have been showed that the value of each of apparent density, dielectric constant, dielectric resistivity and dielectric strength were increased with temperature and time of sintering increase, for the whole compounds and all the samples were compeletly melted at sintering temperature (1250 0C) except La2 Ba2 Zn2 CaTi3 O14, Nb2 Ba2 ZnCa2 Ti3 O16 and Nb2Ba2 Zn3 Ti3 O16, were melted at sintering temperature of (1300 0C). also results showed that the apparent porosity, dielectric loss coefficient, tangent loss, alternating and direct electrical conductivity and relaxation time were decreased their valus with the increase of the temperature and time of sintering. Generally, the heights value of dielectric constant, resistivity and the lowest value of tangent loss, dielectric loss coefficient alternating ,direct electrical conductivity and relaxation time (t1) and highest value of dielectric strength for compounds La2Ba2Zn3 - xCaxTi3O14 being at (x =1) and also this ratio have highest stability for dielectric constant with temperature ( ) while for compounds Nb2 Ba2 Zn3 - xCax Ti3 O14 we found that maximum value of dielectric constant, resistivity and lowest value of tangent loss, loss coefficient, alternating and direct conductivity and relaxation time and maximum value of dielectric strength being at (x=2). For the compounds La2Ba2Zn3 - xMgxTi3O14 we found that the maximum value of dielectric constant ( at higher sintering temperature ) (T >1150 0C) being at (x=3) and the highest value of resistivity and lowest value of alternating and direct conductivity and higher value of dielectric strength being at (x=0) , Generally lowest value for tangent loss being at (x=3), and the lowest value of alternating conductivity, loss coefficient and relaxation time at (x=1). For compounds Nb2Ba2Zn3 - xMgxTi3O16,we found that highest value of dielectric constant being at (x=0) and highest value for resistivity and lowest value of direct conductivity and highest value of dielectric strength being at (x=1) , and lowest value of tangent loss , loss coefficient , alternating conductivity and relaxation time at (x=3). Also, results of electrical measurements showed that each of dielectric constant, tangent loss , loss coefficient were decreasing with frequency increasing and start to stable after frequency ( 10 kHz), and the alternating conductivity increases with the frequency increases.Through the results of temperature effect measurement within the range (30 - 200 0C) up on the electrical properties at frequency (100 kHz) , the results showed that the dielectric constant being semi - stable with temperature increasing and the tangent loss, loss coefficient and alternating conductivity increases with temperature increase for the measured samples.cole - cole diagrams results showed that all measured samples didn’t submit to Debye model of relaxation and there is a distribution for the relaxation time through the presence of two areas ;first relaxation at high frequencies and the second at low frequencies and polarization coefficient in general at the first area being higher than second area and relaxation time at first area being lower than second area .
